Autler-Townes (AT)分裂是强激光与物质相互作用的非线性现象^[1].研究发现激光场强^{[2, 3, 4, 5, 6, 7, 8, 9, 10, 11, 12, 13, 14, 15, 16, 17, 18, 19, 20, 21, 22, 23, 24, 25]},波长^{[3, 4, 5, 6, 7, 8, 9, 10, 11, 12, 13, 14, 15, 16, 17, 18, 19, 20, 21, 22, 23, 24, 25]},脉宽^{[6, 7, 21, 22, 24]},脉冲形状^[25]和延时^{[2, 3, 12]}影响AT分裂. 理论和实验上有对不同构型的多态原子/分子体系的研究.

通过泵浦-探测技术可观测到三态体系的AT双分裂. Wollenhaupt等人^{[2, 3]}实验上观察到阶跃型K原子光电子谱的AT双分裂,研究了泵浦场强和延时对AT分裂的影响.他们认为不对称分裂由非共振激发引起,分裂间距随场强的增强而增大. Peng和Zheng^[4]认为泵浦场强和失谐影响V型体系AT双峰分裂间距,位置和峰高. Zhang等人^[5]认为介质粒子数密度影响飞秒激光脉冲在Λ型三能级原子介质的传播和光谱特性. Sun和Lou^[6]理论研究了泵浦场强和脉宽对阶跃型Na₂的AT双分裂的影响.长脉宽可能导致不对称双峰. Yuan等人^[7]研究了分子转动和取向对阶跃型Na₂的AT双分裂的影响. Yao等人^{[8, 9]}研究了阶跃型K₂的AT双分裂,认为泵浦场强和波长决定分裂间距和峰高.

四态体系的AT分裂与三态体系有一些相似的特点. Wei等人^[10]和Han等人^[11]认为V-型原子吸收谱的双/三分裂依赖于第二个驱动场的场强和波长. Liu和Fan^[12]认为两驱动场之间相对位相影响准Λ型四能级系统中的传播效应. 一些研究认为驱动场失谐影响Λ-型原子体系电磁诱导透明(EIT)共振中双/三分裂谱峰位置和峰高^{[13, 14, 15, 16]}. Echaniz等人^[17],Dutta等人^[18] 和Wang 等人^[19]认为驱动场场强和失谐影响N-型原子双/三分裂间距及谱峰峰高. Sandhya^[20]研究认为中间跃迁耦合较强时，三驱动场中阶跃型原子体系的吸收谱为三峰(动力学分裂).

对于四态阶跃型体系,Meier等人^{[21, 22]}和Hu等人^{[23, 24]}观察到三驱动场中Na₂/Li₂的AT三分裂,研究了脉宽对AT分裂的影响. 长脉宽可能导致不对称AT三分裂. Yao和Zheng^[25]在近共振区观察到K₂的不对称AT三分裂,研究了同时改变三驱动场的参数时,激光场强,波长和形状对AT分裂的影响. 他们没有研究共振和远共振区的情况. 他们也没有研究单一激光场参数对AT分裂的影响.

以上关于AT分裂对激光场强和波长依赖性研究的对象多是四态 N,V,和Λ 构型^{[9, 10, 11, 12, 13, 14, 15, 16, 17]}. 很少关于阶跃型构型的研究^{[19, 20, 21, 22, 23]}. 第二束泵浦激光场强和波长对四态阶跃型K₂ 分子AT分裂影响的研究未见报道. 本文利用含时波包法,研究了泵浦1-泵浦2-探测激光场中四态阶跃型K₂分子光电子谱的AT分裂. 分别讨论了泵浦2激光场共振,近共振区和远共振区三种情况下AT分裂的特点.

采用K₂分子的四态模型: 基态|X〉(|X〉¹Σ_g⁺),激发态|A〉(|A〉¹Σ_u⁺)和|2〉 (|2〉¹Π_g⁺),和电离态|X⁺〉(|X⁺〉²Σ_g⁺)^{[25, 26, 27]},如图 1所示. 计算中忽略分子的旋转自由度.

图1(Figure 1)

图1 K2分子势能曲线(箭头分别表示激发能1.462 eV (848 nm), 1.579 eV (785 nm), 和1.579 eV (785 nm).) Fig. 1 Potential energy curves of K2 molecule(The arrows indicate excitation energies of 1.462 eV (848 nm), 1.579 eV (785 nm), and 1.579 eV (785 nm), respectively.)

采用波恩-奥本海默近似,分子波函数Ψ满足含时薛定谔方程

系统的哈密顿量H可以写为

其中,T是核的动能算符,V是系统的势能算符,H′是K₂分子与激光场的相互作用项.对此四态模型,波函数可以写成为

其中,N表示K₂分子电离态的数目.

动能算符T可以表示为

其中,μ是K₂分子的折合质量,R是核间距.o=(0,0,…,0)是一个N维的零向量,$\tilde o$是o的转置向量,I是一个N×N维的单位矩阵.

势能算符V可以表示为

其中,V_X，V_A和V₂分别表示基态|X〉，激发态|A〉和|2〉的势能面. V是一个N×N维矩阵,用来描述K₂分子离散化的电离态，其表示形式

其中,ξ⁽ⁱ⁾=(i-1)Δξ(i=1,2,…,N)是出射光电子能量.

K₂分子与激光场的相互作用项可以表示成

其中,${\tilde W_{2i}} = \left( {W_{2i}^{\left( 1 \right)},W_{2i}^{\left( 2 \right)},\cdots ,W_{2i}^{\left( N \right)}} \right)$是一个N维行向量,向量元表示的是|2〉态和|X⁺〉态在外场下的耦合,O是一个N×N维零矩阵. 两个电子态在外场下的耦合可以写成

其中,${R_1} = {\mu _{{\text{XA}}}}\left( R \right){e_1}f\left( t \right)/\hbar ,{R_2} = {\mu _{{\text{A2}}}}\left( R \right){e_2}f\left( t \right)/\hbar $和${R_3} = {\mu _{{\text{2i}}}}\left( R \right){e_3}f\left( t \right)/\hbar $分别是激光场|X〉→A〉态，|A〉→2〉态和|2〉→X⁺〉态的Rabi频率. μ_XA(R)，μ_A2(R)和μ_2i(R)是电子态的跃迁偶极矩,e₁，e₂，e₃是激光场的幅值,ω₁，ω₂，ω₃是它们的角频率,脉冲包络采用高斯形式f(t)=exp[-4ln2(t/τ)²]. τ是脉宽,本文计算取值 30 fs.

能量分辨光电子能谱^{[21, 23, 25]}

势能曲线取自文献[28, 29, 30]. 跃迁偶极矩取自文献[31]. 本文出射光电子能ξ⁽⁽ⁱ⁾的取值范围为0~2 eV,电离态数目N为120. 采用分裂算符-傅里叶变换法数值求解含时薛定谔方程^{[32, 33]}.

图 2(a)是不同泵浦2激光场强的光电子能谱图. 激光参数: I₀=1.0×10¹¹ W·cm^-2,I₁=I₃=4I₀,λ₁=848 nm,λ₂=λ₃=785 nm,τ=30 fs.光电子谱呈现对称三分裂. Yao和Zheng在泵浦1激光场的近共振区(λ₁=λ₂=λ₃=785 nm)观察到K₂分子的不对称三分裂. 但他们对于共振情况未做研究^[25]. 此对称三分裂在Na₂分子^{[21, 22]}和Li₂分子^{[23, 24]}的研究中已有报道.这与较强中间跃迁耦合作用下(R₂$ \gg $R₁,R₃)四态原子体系的三峰吸收谱(动力学分裂)类似^{[10, 11, 14, 15, 17, 20]}. 光电子能谱的这种分裂模式就是AT分裂.它可以用缀饰态理论的ac-Stark 分裂来解释: 双峰结构是由共振电离过程中足够强的Rabi振荡引起的^{[6, 21, 22, 23, 24, 25]}. 缀饰态理论中,激发态|2〉在外加激光场作用下分裂为三个亚稳态,它们分别对应于光电子能谱中三峰. 图 2(a)可见三分裂间距随泵浦2激光场强的增强而增大. 这与对三态K^{[2, 3]},K₂^{[8, 9]},Na₂^[6],和四态 K₂分子^[25]的研究结果相似. 相似特征也出现在与三激光场相互作用的四态原子的吸收谱中^{[10, 11, 14, 15, 16, 17, 18, 19, 20, 34]}.图 2(b) 是谱峰位置随泵浦2激光Rabi频率的变化图. 中间峰位置在 0.474 eV,由${E_{v0}} + \sum \hbar {\omega _k} - {V_I}\left( {{R_0}} \right)$^{[6, 21, 23]}得到,E_v0是振动基态的能量,$\hbar {\omega _k}$是光子能量,V_I(R₀)是|X⁺〉态在中性分子基态平衡核间距R₀处的势能(如图 1所示). 三峰中心位置如图 2(b)中实线所示分别为 0.474-R/2，0.474,0.474+R/2(有效核间距$R = \sqrt {R_1^2 + R_2^2} $^{[2, 11, 14, 19, 21, 22, 23, 24, 25, 35]},这与数值结果一致. 当泵浦2激光场强较弱时(R₂$ \ll $R₁),AT分裂正比于R₁/2 (如图 2(b)中虚线所示). 当泵浦2激光场强较强时(R₂$ \gg $R₁),AT分裂正比于R₂/2 (如图 2(b)中点线所示).

图2(Figure 2)

图2 (a) 不同泵浦2激光场强的光电子能谱，(b) 谱峰位置与泵浦2场Rabi频率R2的关系 (曲实线表示缀饰态理论结果. 虚直线和点直线分别表示R2$ \ll $R1和R2$ \gg $R1的渐近行为.) Fig. 2 (a) Photoelectron spectra at various Pump-2 laser intensities I2, (b) Peak positions versus Pump-2 Rabi frequency R2 (Curves in solid lines show result using dressed-state formalism. The dashed straight lines and dotted straight lines indicate asymptotic behaviors for R2$ \ll $R1andR2$ \gg $R1, respectively.)

图 3(a)是泵浦1激光共振,不同泵浦2激光波长的光电子能谱图. 激光参数: I₀=1.0×10¹¹ W·cm^-2,I₁=I₂=I₃=4I₀,λ₂=λ₃=785 nm,τ=30 fs. 泵浦2激光场失谐量为Δ₂=ω₂-ω_2A，ω_2A是A〉→2〉态的固有频率. 当泵浦2激光共振时,光电子谱为对称三分裂:一个中间峰和两个边峰,非共振时为不对称三分裂. 此不对称性已经在对K原子^[2],K₂ 分子^{[8, 9]}和四态原子^{[18, 19, 34]}的研究中观察到.泵浦2激光波长增加,三峰向低能方向移动. 这是因为波长越长,光子能量越小,从而导致光电子能量越低.这与三态K₂分子在正弦型和方波型脉冲包络激光场的研究结果相似.高斯型脉冲情况未有研究^[25]. 激光波长(也即脉冲频率)引起频谱移动在较大分子中也观察到^[36]. 图 3(b)是谱峰位置随泵浦2场失谐量Δ₂的变化图. 三峰的位置分别是0.311+0.986Δ₂，0.475+0.278Δ₂，和 0.641+0.981Δ₂. 这表明三峰位移量不相等: 中间峰位移1/4Δ₂，两个边峰位移Δ₂.四态阶跃型分子光电子谱谱峰能量位移行为未见报道.Echaniz等人^[17]研究了四态N-型Rb吸收谱中三峰位置与耦合场Rabi频率和失谐量的依赖关系. 他们认为谱峰位移量与失谐量不是线性关系.图 3(b)可见,泵浦2激光非共振时，三峰中相邻两峰间距不相等. 此现象与失谐场中对四态原子的研究结果一致^{[16, 19, 24]}. 三峰中两边峰间距(0.370 eV)不变. 在近共振区(695 nm≤λ₂≤895 nm)，当泵浦2激光场偏离共振,三峰逐渐变为双峰. 类似现象在四态V-型原子的研究中有报道^[10].当泵浦2激光场失谐量为±R₁/2 (λ₂=695 nm 或 895 nm)时,一个边峰与位移的中间峰交叉,如图 3(b)所示. 文献7中用双缀饰态解释此现象.此交叉也在文献[17]中提到. 图 3也显示了泵浦2激光场远共振区(Δ₂>R₁/2，即λ₂ < 695 nm 和 λ₂>895 nm),波长对AT分裂的影响. 当泵浦2激光场失谐量Δ₂较大时,光电子谱为AT双峰. 双峰分裂间距(0.370 eV)不因泵浦2激光波长改变而改变.

图3(Figure 3)

图3 (a) 泵浦2激光共振，不同泵浦1激光波长(648 nm~1 188 nm)的光电子能谱, (b) 谱峰位置与泵浦1场失谐量Δ1的关系. Fig. 3 (a) Photoelectron spectra at various Pump-2 laser wavelengths (485 nm~1 005 nm) with Pump-1 resonant, (b) Peak position versus Pump-2 detuning Δ2

当泵浦2激光场失谐量为R₁/2(λ₂=695 nm)时,光电子能谱与泵浦2激光场强的关系如图 4(a)所示. 激光参数: I₀=1.0×10¹¹ W·cm^-2,I₁=I₃=4I₀,λ₁=848 nm,λ₂=695 nm λ₃=785 nm,τ=30 fs. 泵浦2激光场强为零时,光电子谱为双峰位于±R₁/2的AT双分裂.泵浦2激光场引起双峰的一峰发生双分裂，从而导致三峰光电子谱.这与三/四态Λ-型体系的研究结果一致^{[16, 37]}.图 4(b)是三峰位置随泵浦2激光Rabi频率的变化图. 当泵浦2激光场较弱时(R₂$ \ll $R₁),AT分裂的外峰正比于R₂/2 (图 4(b)中虚线所示). 当泵浦2激光场强较强时(R₂$ \gg $R₁) AT分裂的内峰位置接近零失谐位置(0.637eV),两边峰正比于R₂.

图4(Figure 4)

图4 (a)不同泵浦2激光场强的光电子能谱(Δ2=R1/2), (b) 光电子能谱谱峰位置与泵浦2场Rabi频率 R2的关系. (曲实线表示缀饰态理论结果. 虚直线和点直线分别表示R2$ \ll $R1和R2$ \gg $R1的渐近行为.) Fig. 4 (a) Photoelectron spectra for various Pump-2 laser intensities I2 with Δ2=R1/2, (b) Peak positions versus Pump-2 Rabi frequency R2 (Curves in solid lines show result using dressed-state formalism. Dashed straight lines and dotted straight lines indicate asymptotic behaviors for R2$ \ll $R1 and R2$ \gg $R1，respectively.)

利用含时波包法研究了四态阶跃型K₂分子光电子能谱的AT分裂.分别讨论了在泵浦2激光场共振，近共振区和远共振区三种情况下,泵浦2激光场强和波长对AT分裂的影响.

在共振区(λ₂=695 nm),光电子谱为对称三分裂(峰高和相邻峰间距),AT间距随泵浦2场强增强而增大. 当泵浦2激光场强较弱时(R₂$ \ll $R₁),AT分裂正比于R₁/2. 当泵浦2激光场强较强时(R₂$ \gg $R₁),AT分裂正比于R₂/2.

在近共振区(695 nm≤λ₂≤895 nm),光电子谱为不对称三分裂(峰高和相邻两峰间距),三峰中两边峰间距(0.370 eV)不因泵浦2波长改变而改变. 泵浦2波长增加,谱峰向低能方向移动.中间峰位移1/4Δ₂，两边峰位移Δ₂. 当泵浦2激光场偏离共振,三峰逐渐变为双峰. 近共振区和远共振区的临界点为Δ₂=±R₁/2(λ₂=695 nm或者895 nm).

在远共振区(即λ₂ < 695 nm和λ₂ > 895 nm),光电子谱为不对称双峰(峰高)，分裂间距不因泵浦2激光波长的改变而改变.泵浦2激光波长增加，双峰以相等位移量Δ₂向低能方向移动.

在近共振区与远共振区的临界点λ₂=695 nm,泵浦2激光场强为零时,光电子谱为双峰位于±R₁/2的AT双分裂. 泵浦2激光场引起双峰的一峰发生双分裂，从而导致三峰光电子谱. 当泵浦2激光场较弱时(R₂$ \ll $R₁),AT分裂的外峰正比于R₂/2. 当泵浦2激光场较强时(R₂$ \gg $R₁),AT分裂的内峰位置接近零失谐位置(0.637 eV),两边峰正比于R₂.